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【摘要】：近年來，我國經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展造成了大氣污染苯系物，許多城市受到光化學(xué)煙霧污染的威脅，裝修材料的使用又污染了室內(nèi)環(huán)境。VOCs(Volatile organiccompounds)是光化學(xué)煙霧的前體物質(zhì)，又是室內(nèi)環(huán)境的主要污染物。苯、甲苯和二甲苯屬于室內(nèi)空氣中濃度較高的VOCs，因此，苯、甲苯和二甲苯光降解及光催化降解的研究對大氣污染防治具有十分重要的指導(dǎo)意義。研究了苯、甲苯和二甲苯在直接光降解時反應(yīng)物初始濃度和反應(yīng)體系的影響；研究了苯、甲苯和鄰二甲苯光降解中間產(chǎn)物濃度變化與光降解機(jī)理；研究了在無催化劑、純銳鈦礦催化劑、純金紅石以及復(fù)合催化劑時苯、甲苯和二甲苯的光催化降解情況；考察了反應(yīng)物初始濃度、以及不同催化劑組成時苯、甲苯和二甲苯的光催化降解情況；研究了苯、甲苯和鄰二甲苯光催化降解機(jī)理。本論文的主要研究結(jié)果如下：(1)在苯、甲苯和二甲苯光降解或光催化降解時，由于光照可使反應(yīng)器升溫，而溫度的變化又會影響反應(yīng)物在反應(yīng)器壁或催化劑表面的吸附平衡，故需控制反應(yīng)器內(nèi)溫度。吸附平衡實驗確定苯達(dá)到吸附平衡的時間為30min苯系物，甲苯40min，鄰二甲苯50min，間二甲苯和對二甲苯均為45min。(2)苯和甲苯直接光降解時，初始濃度越大，光降解越快。

在相同的條件下苯系物的降解速率的順序為鄰二甲苯＞間二甲苯＞對二甲苯＞甲苯＞苯，主要原因是甲基供電基團(tuán)的引入降低了苯環(huán)π-π共軛體系的鍵能，破壞了苯環(huán)的空間結(jié)構(gòu)，從而使整個體系變得不對稱。(3)苯、甲苯和二甲苯在空氣體系與通氮?dú)?0min后的氮?dú)怏w系中的降解速率相差不大苯系物，而在120℃通氮?dú)?0min后的氮?dú)怏w系中的降解速率明顯變小。主要原因是H_2O作為OH·基的發(fā)生源，對光降解有促進(jìn)作用，120℃通氮?dú)饪墒刮皆诜磻?yīng)器壁的水分子數(shù)量明顯減少，故光降解速率降低。(4)苯光降解主要產(chǎn)物是丙炔、丁二烯、2-甲基己烷、3-甲基己烷和庚烷；甲苯光降解主要產(chǎn)物是丙炔、苯和苯甲醛；鄰二甲苯光降解主要產(chǎn)物為丙炔、3-甲基丁醛、間二甲苯、2-甲基乙苯、甲苯和苯。苯、甲苯和鄰二甲苯光降解主要產(chǎn)物都有丙炔，是反應(yīng)物吸收光子后分解形成的。(5)苯系物在無催化劑、銳鈦礦催化劑和金紅石催化劑三種條件下的降解速率大小關(guān)系為銳鈦礦＞金紅石＞無催化劑，這主要是由于金紅石電子與空穴比較容易復(fù)合。(6)在銳鈦礦催化劑中摻入一定量的金紅石可提高催化劑的光催化活性，銳鈦礦含量80％、金紅石含量20％的復(fù)合催化劑對苯和對二甲苯的光催化活性最高，而銳鈦礦含量90％、金紅石含量10％的復(fù)合催化劑對甲苯、鄰二甲苯和間二甲苯的光催化活性最高。

(7)使用ET—MS分析苯、甲苯和鄰二甲苯光催化降解氣相中產(chǎn)物以及吸附在催化劑表面的產(chǎn)物。研究發(fā)現(xiàn)，氣相中苯降解的主要產(chǎn)物為丙炔，甲苯降解的主要產(chǎn)物為丙炔和苯，鄰二甲苯氣相中降解的主要產(chǎn)物為丙炔、2-甲基乙苯、間二甲苯、甲苯和苯。吸附在催化劑表面上的產(chǎn)物比氣相中產(chǎn)物多酒精檢測儀，苯的主要產(chǎn)物為3-甲基己烷、2，3-二甲基己烷、1-甲基-2-丙基環(huán)戊烷、2，4-二甲基己烷、2，5-二甲基己烷、3-甲基庚烷和2，4-二甲基庚烷；甲苯主要產(chǎn)物為苯、2甲苯檢測儀，3，4-三甲基己烷、乙苯和對二甲苯；鄰二甲苯主要產(chǎn)物為間二甲苯、2-甲基乙苯、2-甲基苯甲醛、甲苯和苯。從吸附在催化劑表面的苯和甲苯光催化降解產(chǎn)物中檢測出了飽和的烷烴，說明苯和甲苯光催化降解的同時存在著加氫反應(yīng)。鄰二甲苯在氣相和吸附在催化劑表面產(chǎn)物中都發(fā)現(xiàn)了苯、甲苯和間二甲苯，說明鄰二甲苯既可發(fā)生脫甲基反應(yīng)，也可發(fā)生異構(gòu)反應(yīng)。

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