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科學家提出電催化一氧化氮還原合成氨新策略

近日，中科院大連化學物理研究所肖建平研究員團隊和鄧德會研究員團隊合作一氧化氮，提出將工業(yè)廢氣和汽車尾氣中排放的一氧化氮電催化還原合成氨氣的新策略，為脫硝和電催化合成氨提供了新的思路，相關研究成果發(fā)表在德國《應用化學》上。

一氧化氮是一種有害的大氣污染物環(huán)氧乙烷報警器，通常來自化石燃料的燃燒，如火電廠鍋爐煙氣、汽車尾氣等，一氧化氮的去除在工業(yè)煙氣處理中是必不可少的。同時，合成氨在工業(yè)上是一個非常重要的化工過程，氨氣是化工生產中一種基礎的化學物質，可以用來制備化肥、硝酸、炸藥等甲醇檢測儀，還可作為燃料電池的燃料。傳統(tǒng)的合成氨方法主要是哈伯法，但此過程在高溫高壓下才能進行，需要消耗大量的能量。電催化氮氣還原合成氨可以在常溫常壓下進行，但是由于氮氣分子非常穩(wěn)定，氮—氮三鍵難以斷裂，面臨著低活性和低選擇性的難題，難以得到實際應用。為變廢為寶，在一氧化氮和氨之間架起一座切實可行的橋梁，該團隊提出了將煙氣中的一氧化氮電催化還原合成氨的新策略。

研究人員首先基于密度泛函理論計算研究，考慮了數(shù)十種不同的一氧化氮還原反應路徑，發(fā)現(xiàn)一氧化氮還原在熱力學上比氮氣還原和析氫（競爭反應）都更容易進行。他們通過基于描述符的方法篩選出最優(yōu)的過渡金屬催化劑——銅。電催化動力學計算表明，在Cu表面上，氨氣在不同的還原產物（氨氣、氫氣、一氧化二氮、氮氣）中的生成能壘最低，因此最易于生成氨氣。一氧化氮電催化實驗表明，銅和鉑具有相近的氨氣產率，但是銅的選擇性更優(yōu)，因此選擇銅電極。相對于銅Foil電極一氧化氮，銅Foam由于具有豐富的孔隙結構，催化性能得到進一步提高。選用銅Foam，在電壓為-0.9伏時，可得到517.1 μmol/（cm2·h）的氨氣產率和93.5%的法拉第效率，且具有100小時運行穩(wěn)定性。這是目前在電催化合成氨中得到的最高的氨氣產率和選擇性一氧化氮，氨氣產率更是達到了傳統(tǒng)熱催化合成氨產率的量級。同位素標記實驗證明氨氣生成全部來自于一氧化氮還原。

研究人員通過微觀動力學模擬計算了一氧化氮還原的TOF理論值，發(fā)現(xiàn)隨著電壓的改變，TOF理論值與實驗上的氨氣產率呈很好的線性關系，證明了一氧化氮還原機理的正確性。

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